大阳城集团娱乐APP网址 - 主页(欢迎您)

当前位置: 学院首页 > 科研动态 > 正文

【淬砺成材】澳门太阳娱集团网址娱乐教师在催化领域顶刊《ACS Catalysis》上发表研究论文

【来源: | 发布日期:2022-12-28 】

近日,西安理工大学澳门太阳娱集团网址娱乐“电工材料与熔渗技术团队/先进多孔与催化材料团队”在弯曲Fe1-N4单原子接力催化高效合成单线态氧方面取得重要研究结果,研究论文“Unprecedented Relay Catalysis of Curved Fe1–N4Single-Atom Site for Remarkably Efficient1O2Generation”在线发表于《ACS Catalysis》。《ACS Catalysis》是从事催化材料研究人员高度认可的国际顶级学术期刊。西安理工大学为该研究论文的第一通讯单位,澳门太阳娱集团网址娱乐青年教师杨曼博士为论文第一作者,孙少东教授、梁淑华教授和西北工业大学任煜京副教授为论文的共同通讯作者。该工作获得国家自然科学基金、陕西省科技计划项目和陕西省百人计划项目支持。

由于单线态氧(1O2)所具有的优异氧化能力和抗环境干扰能力,在氧化过程中开发高效催化剂以实现1O2的高效生成具有重要意义。一方面,通过活化过一硫酸盐(PMS),可以有效产生1O2;另一方面,通过活化氧气分子(O2)同样可以产生1O2。但是,前者中所存在的竞争反应和较低金属催化效率导致1O2产量不尽人意;而后者则往往需要借助光电外场才能实现O21O2的高效转化,限制了其进一步的实际应用。基于此,本文通过构建具有优异电子转移能力的弯曲Fe1-N4单原子位点,耦合PMS活化与O2活化过程,实现了1O2的高效生成。光谱表征、对照实验和DFT理论计算结果表明,在上述过程中,电子首先从PMS快速转移到Fe1-N4位点,这一过程伴随着1/2当量1O2的产生。更重要的是,具有富电子的弯曲Fe1-N4位点会进一步触发O2的活化,进而产生另外1当量的1O2。利用上述串联过程,弯曲Fe1-N4位点在四环素(TC)氧化降解和苯甲醇氧化反应中表现出了优异的催化性能。本研究不但开辟了催化1O2高效产生的新途径,而且构建了具有优异电子得失能力的双功能Fe1-N4位点,能够为利用接力催化机制进一步提升单原子催化剂的催化性能提供重要的理论依据。

文章链接:https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acscatal.2c05409